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<催化剂中氯元素对二氯乙烷中氢元素的夺取过程>
  

  最后,研究催化剂中氯元素对二氯乙烷中氢元素的夺取过程.表4给出了关键几何结构参数.二价金属催化HgCIZ,PdCIZ,CuCIZ,CdCIZ,MgCIZ,PtClz中的氯原子和二氯乙烷中的氢原子通过过渡态TSS形成中间体Me3,中间体Me3中H原子逐渐远离二氯乙烷,靠近C1原子.其中H(4)原子逐渐靠近al4)原子,逐渐与a2)原子远离.当催化剂为HgCIZ、PdCIZ、CuCIZ、CdCIZ、MgCIZ、PtC1Z时,通过频率分析,过渡态TSS只有一个负的频率,分别为564,88,125,106,323,158i/cm.由表4可知,TSS中alC4)一H(4)的键长均缩短,而Cl(4)-R和C(2)-H(4)的键长均伸长.当催化剂分别为HgClz,PdClz,CuClz,CdClz,MgClz,PtClz时,经过渡态TSS反应的能垒分别为:18.8,228.4,7.1,8.8,15.1,60.7kJ/mol.催化剂中氯元素对二氯乙烷中氢元素的夺取过程具有一定的反应能,分别是164.0,56.9,0.8,50.2,17.6,53.1kJ/mol.2.4能量分析表5列出了3条不同催化反应路径各步反应活化能,图4为3条不同催化反应路径的各步反应能级示意图.对于催化剂催化二氯乙烷裂解反应生成氯乙烯的反应路径1而言,反应的速控步骤是MlTSl.在反应路径2中的反应速控步骤是Me1TS3.在反应路径3中的对催化剂HgCIZ,CuCIZ,CdCIZ,MgCIZ,PtCIZ反应速控步骤是MetTS4,但对于催化剂PdCIZ反应的速控步骤是Me3TSS。www.moosechoke.com

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